清华大学学报(自然科学版)

作者：向晟, 刘奇磊, 张磊, 都健

单位：大连理工大学 化工学院, 化工系统工程研究所, 智能材料化工前沿科学中心, 大连 116024

关键词：胺类,碳捕集,计算机辅助分子设计,反应动力学,过渡态

基金：国家自然科学基金青年科学基金项目(22208042);中央高校基本科研业务费专项项目(DUT22YG218);中国博士后科学基金项目(2022M710578)

碳捕集技术的发展对于实现碳达峰与碳中和意义重大。有机胺作为一种常用的二氧化碳(CO2)吸收剂备受关注,然而常用的有机胺溶剂仍存在化学吸收反应动力学较差等问题。该文提出一种集成反应动力学模型与数学规划方法的计算机辅助碳捕集有机胺溶剂设计框架。首先,基于量子化学方法,构建可调控有机胺化学吸收CO2的活化Gibbs自由能的反应动力学模型。其次,利用过渡态初猜结构生成方法,集成反应动力学模型与数学规划方法,自动、反向及优化设计有机胺分子结构,使有机胺分子结构的活化Gibbs自由能最小且满足其他性质要求。最后,通过相互作用区域指示函数验证有机胺设计结果在反应动力学方面的合理性。相比于工业上常用的乙醇胺,该框架设计得到的最优有机胺活化Gibbs自由能降低了10.7%,具有更快的化学吸收反应动力学速率。研究结果验证了设计框架可行有效,有助于碳捕集有机胺的研究。

来源：2024年第3期

《清华大学学报(自然科学版)》期刊编辑部

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